Sinyo juga pernah menjadi Inspektur Jenderal Departemen Dalam Negeri pada 2001-2015.
Ia juga merangkap sebagai Penanggung Jawab Gubernur Maluku Utara pada 2002 dan Penanggung Jawab Gubernur Maluku pada 2003.
Gubernur pertama pilihan rakyat
Sinyo Harry Sarundajang diketahui merupakan sosok Gubernur Sulawesi Utara pertama pilihan rakyat.
Dikutip Tribunnews.com, ia menjadi Gubernur Sulut selama dua periode, yaitu 2005-2010 dan 2010-2015.
Sinyo dipilih sebagai gubernur oleh rakyat Sulut kali pertama pada 21 Juli 2005.
Kala itu, berhasil terpilih pasangan Sinyo Harry Sarundajang sebagai Gubernur Sulut dan FH Sualang sebagai Wakil Gubernur Sulut untuk masa bakti 2005-2010.
Pada masa kepemimpinan itu, Sulut ketambahan empat kota dan kabupaten baru pada tahun 2007.
Daerah yang dimaksud yaitu Kota Kotamobagu, Kabupaten Minahasa Tenggara, Kabupaten Bolmong Utar, dan Kabupaten Siau Tagulandang Biaro.
Prestasi untuk Sulut